在光合细菌中重建天然光捕获纳米环

导读 几乎所有地球生命形式可用的化学能都可以追溯到太阳。这是因为光捕获 (LH) 超分子(两个或多个分子通过分子间力结合在一起)使植物和某些类

几乎所有地球生命形式可用的化学能都可以追溯到太阳。这是因为光捕获 (LH) 超分子(两个或多个分子通过分子间力结合在一起)使植物和某些类型的细菌(通常位于食物链的底部)能够利用阳光来驱动光合作用。为了使这些超分子发挥作用,它们需要有多种色素,如叶绿素,排列成因物种而异的特殊结构。

例如,绿色光合细菌具有 LH 天线,其中叶绿素分子形成螺旋结构,进而聚集成大的管状超分子。相比之下,紫色光合细菌,如球形红细菌,表现出不同类型的 LH 天线,其中叶绿素色素排列成环形结构。虽然研究人员已经设法在实验室中通过自组装方法重建了管状叶绿素聚集体,但到目前为止还没有人工复制它们的环形对应物。

在 2023 年 1 月 26 日发表在Chemical Communications上的一项最新研究中,一组来自日本的科学家设法解决了这一知识差距。他们发现,将叶绿素衍生物与萘二胺在有机溶剂中混合会形成二聚体,这些二聚体会自发地自组装成环状结构,每个环状结构的直径为数百纳米。该团队包括立命馆大学的 Hitoshi Tamiaki 教授和名古屋工业大学的助理教授 Shogo Matsubara。

对他们的初步发现感到惊讶,该团队试图更好地了解环形纳米结构的形成及其特性。在使用原子力显微镜进行仔细检查后,他们观察到叶绿素二聚体,即由萘连接的两个叶绿素单元组成的分子,最初自组装成稳定的波浪状纳米纤维。在 50°C 下加热这些纳米纤维后,它们分解成更小的纳米环前体,其末端最终连接在一起形成所需的纳米环。

有趣的是,这种纳米纤维-纳米化转变依赖于外部刺激。观察到温度起主要作用,二聚体浓度也是如此。Tamiaki 教授解释说:“在低浓度下,环形聚集体是通过单纤维超分子的优先端对端连接获得的。相比之下,不同纳米纤维之间的端到端连接在较高浓度下普遍存在,并产生了网络纳米结构。”

总的来说,这项研究的结果揭示了一种合成 LH 超分子的直接方法,这种方法长期以来一直困扰着科学家。Matsubara 博士对结果感到兴奋,他说:“我们合成的自组装能够有效吸收阳光以及激发能量迁移和转移。模仿自然界中观察到的叶绿素色素的排列对于理解自然光合作用以及为太阳能电池等设备构建人工 LH 系统都至关重要。此外,由外部刺激引发的从纳米纤维到纳米环的结构变化有助于实现具有可调性能的新型智能材料。

该团队评论说,正在对自组装纳米环的光学特性进

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