气候变化是一个全球环境问题。对气候变化的一个主要贡献来自化石燃料的过度燃烧。它们产生二氧化碳(CO2)，一种导致全球变暖的温室气体。有鉴于此，全球各国政府正在制定遏制此类碳排放的政策。然而，仅仅遏制碳排放可能还不够。管理产生的二氧化碳也是必要的。
在这方面，科学家建议用化学方式转化一氧化碳2转化为增值化合物，如甲醇和甲酸(HCOOH)。产生后者需要氢化物离子(H)的来源，其相当于一个质子和两个电子。例如，烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD/NADH)还原-氧化偶是生物系统中的氢化物(H)发生器和储层。-+-
在此背景下，由日本立命馆大学的Hitoshi Tamiaki教授领导的一组研究人员现已开发出一种新型化学方法，可以降低一氧化碳。2使用NAD / NADH样钌配合物进行HCOOH。他们的工作于13年2023月<>日发表在《化学SusChem》杂志上。+
Tamiaki教授解释了他们研究背后的动机。“最近，一个具有NAD模型的钌复合物 - [Ru(bpy)+2(PBN)](PF6)2– 被证明经历了光化学双电子还原。它产生了相应的NADH型复合物[Ru(bpy)2(pbnHH)](PF6)2在可见光照射下，在乙腈中存在三乙醇胺(CH3CN)，”他详细阐述道。“此外，CO的冒泡2进入 [Ru(bpy)2(pbnHH)]2+溶液再生 [Ru(bpy)2(PBN)]2+并产生甲酸盐离子(HCOO)。然而，它的产量相当低。因此，将 H 转移到 CO--2需要改进的催化系统。
因此，研究人员探索了各种试剂和反应条件，以促进一氧化碳2减少。基于这些实验，他们提出了[Ru(bpy)的光诱导双电子还原2(PBN)]2+/[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+氧化还原偶在1，3-二甲基-2-苯基-2，3-二氢-1H-苯并咪唑(BIH)存在下。此外，水(H2O)，而不是三乙醇胺，在CH3CN进一步提高了产量。
此外，研究人员还使用核磁共振、循环伏安法和紫外-可见分光光度法等技术探索了潜在的反应机制。基于此，他们提出了以下建议：首先，[Ru(bpy)2(PBN)]2+产生[茹第三(小比)2(PBN•−)]2+* 根部，由 BIH 还原以给予 [Ru第二(小比)2(PBN•−)]2+和波黑。在此之后，H+2O 质子化钌配合物，生成 [Ru(bpy)2(pbnH•)]2+和 BI•。获得的产物经过歧化以生成[Ru(bpy)2(pbnHH)]2+并回馈[Ru(bpy)2(PBN)]2+.然后，前者被BI•还原以产生[Ru(bpy)(bpy•−)(pbnHH)]。该络合物是一种活性催化剂，可将 H 转化为 CO+-2，生产HCOO和甲酸。-
研究人员表明，所提出的反应显示出很高的周转数 - 一氧化碳摩尔2由一摩尔催化剂转化 – 63。
对这些发现感到兴奋，研究人员希望开发一种新的能量转换方法(阳光到化学能)来生产新型可再生材料。
“我们的方法还可以减少CO的总量。2地球上的气体，有助于维持碳循环。因此，它可以在未来减少全球变暖，”“多米亚基教授补充道。 “此外，新型有机氢化物转移技术将为我们提供宝贵的化合物。
我们当然希望他的愿景尽快实现!
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